En acquérant en 1918 deux des sept lettres connues de Rembrandt, Frits Lugt jetait sans le savoir les bases de ce qui allait devenir une des collections les plus importantes de la Fondation Custodia. C’est surtout son successeur Carlos van Hasselt, directeur de 1970 à 1994, qui a transformé le modeste ensemble rassemblé par Lugt, essentiellement composé de lettres signées par de grands artistes des XVI^e, XVII^e et XVIII^e siècles, en un fonds de grande envergure qui englobe toutes les nationalités et toutes les époques. Grâce à une politique d’acquisition soutenue, la collection compte actuellement plus de 50 000 pièces, allant de la fin du XV^e siècle à nos jours et incorporant des correspondances intégrales et des archives complètes. À part les lettres, documents et manuscrits d’artistes, on y trouve aussi des dossiers de marchands d’art, de collectionneurs, de critiques et d’historiens de l’art. Elle s’enrichit de quelques centaines de pièces par an.

Parmi les pièces emblématiques, on peut citer, outre les deux lettres de Rembrandt, la lettre qu’Albrecht Dürer écrit à son ami Willibald Pirckheimer pendant son séjour à Venise en 1506, celle que Michel-Ange, alors âgé de 87 ans, adressa à Cosme I^er de Médicis, celle que Titien, moyennant un scribe, envoya à l’empereur Charles Quint, ou encore les deux belles lettres illustrées signées par Édouard Manet et Paul Gauguin.

Dans l’état actuel de la collection, les lettres d’artistes français des XVIII^e et XIX^e siècles prédominent par leur nombre. Les grands artistes de cette période – David, Ingres, Delacroix, Courbet, Degas, Monet… – sont chacun représentés par de multiples spécimens de leurs épîtres, parfois même – comme c’est par exemple le cas pour Ingres – par des dossiers volumineux. Mais on y trouve également quantité de pièces d’artistes moins illustres voire inconnus, qui constituent une mine d’informations qui attendent les chercheurs. Parmi les ensembles les plus volumineux, on peut citer ceux de (ou concernant) Jean-Pierre Hoüel, Aignan-Thomas Desfriches, Antoine Étex, Théophile Thoré-Bürger, Victor Geoffroy-Dechaume, Henri Fantin-Latour, Léon Lhermitte, Émile Bernard et les frères Goncourt. La collection abrite une grande partie des archives de Paul Baudry et d’Alfred Philippe Roll.

Le fonds inclut enfin de très nombreux documents d’artistes néerlandais, belges, allemands, suisses, autrichiens, anglais, italiens, espagnols, scandinaves ou russes. Ainsi, on peut signaler la présence d’un dossier fourni de lettres de la famille Schnorr von Carolsfeld et d’un bel ensemble Max Liebermann, tandis que la donation Dimitri Bouchène (1893-1993) a fait entrer un florilège remarquable de lettres d’artistes russes, parmi lequel des séries importantes d’Ilja Repin, Mark Antokolski et Alexandre Benois. Avec les correspondances de Piet Mondrian et Theo van Doesburg à l’architecte J. J. P. Oud, chacune riche d’une centaine de lettres, la Fondation Custodia conserve également un ensemble fondamental pour le XX^e siècle.